Methods – Age

1. L’Objectif

Les procédures analytiques ciblent à déterminer l’intervalle post mortem (PMI) d’éléphant à raison de protection d’espèces. Le compte-rendu de l’agence fédérale de la conversation de la nature (Federal Agency for Nature Conservation [1]) décrit le développement et la validation des analyses. Les procédures appliquées sont valides pour les représentants d’âge d’ivoire d’éléphant pour une masse entre 7g et 12g. À cette fin, les valeurs de l’activité spécifique de ¹⁴C/Ca, de ⁹⁰Sr/Ca et de ²²⁸Th/²³²Th sont déterminées et comparées aux courbes de calibration des valeurs PMI en fonction des résultats de l’analyse.

2. Les échantillons représentatifs d’ivoire

D’après Brunnermeier et al. (2012), l’échantillon doit être pris de la souche de la défense pour être représentatif pour l’âge. On emploie des méthodes analytiques de profile d’isotope de ¹⁴C/Ca, de ⁹⁰Sr/Ca et de ²²⁸Th/²³²Th.

3. Les procédures d’analyse pour déterminer le profil isotopique de ¹⁴C/C, de ⁹⁰Sr/Ca et de ²²⁸Th/²³²Th

3.1 La préparation d’échantillon

Dans le cas de la détermination de ¹⁴C, utilisant l’absorption directe au moyen du comptage par scintillation (LSC) de l’échantillon d’ivoire, le carbone doit être émané comme dioxyde de carbone. C’est possible à cause de l’incinération d’ivoire, qui est puis adsorbé sur un cocktail de scintillation, où on détecte le ¹⁴C. Le cocktail de scintillation ‘OXYSOLVETM’, convient particulièrement bien à cette fin.

En cas de besoin d’analyse de ⁹⁰Sr et/ou ²²⁸Th/²³²Th, le résidu d’émission de carbone doit être centré pendant 16 heures dans un four à moufle à 650 °C. Ensuite, la cendre d’ivoire doit être rendue humide avec quelques millilitres d’acide nitrique (65%), et puis doit être réchauffée avec un bain de sable de laboratoire au niveau 4. L’incinération et l’humidification doivent être répétées jusqu’à ce qu’une cendre « blanche-neige », ne portant plus de carbone et de nitrate, demeure. La valeur moyenne du rapport du centre au poids humide d’ivoire se trouve normalement à (54 ± 5)% (voir tableau no1). En ce moment, la cendre d’ivoire est prête à la purification radiochimique et à l’enrichissement de ⁹⁰Sr et de thorium.

3.2 Détermination de ¹⁴C/C en appliquant l’absorption directe au moyen du comptage par scintillation (LSC)

3.2.1 La purification radiochimique et la concentration d’isotopes de carbone (¹²C, ¹³C, ¹⁴)

Les isotopes de carbone (¹²C, ¹³C, ¹⁴), émanés par incinération, doivent être transformés en dioxyde de carbone. Il est purifié de tous les radionucléides, des éléments stables et des composés chimiques, qui pourraient interférer avec l’absorption et le processus de détection nucléaire suivant. Cette procédure réunit plusieurs étapes de précipitation. Elle est définie en détail par Brunnermeier et al. (2011) and Brunnermeier (2012).

3.2.2 La détection de ¹⁴C en appliquant LSC à faible niveau

¹⁴C et tous les isotopes stables de carbone (comme 12C et 13C, qui sont émanés et purifiés des échantillons d’ivoire) sont absorbés sur 20 ml de OXYSOLVETM dans un volume de 20 mililitres de PE-LSC-Vial. Ce cocktail d’une mixture de LSC ¹⁴CO2 produit des flashs qui sont mesurables avec un compteur de scintillation à niveau faible du type Quantulus 1220”, fait par LKB Wallac. Le compteur réunit le blindage actif et passif, en les réalisant en même temps. Il a une efficacité de comptage élevée de 73%, et un taux de comptage d’environ 3,1 cpm.

La calibration des données, la correction de ¹³C, et la validation sont montrées par Brunnermeier (2012). A un temps de comptage de 2000 minutes avec cette analyse, les critères de qualité sont réalisés comme le montre tableau 1 d’après Schupfner (2012).

3.3 La purification radiochimique combiné de ⁹⁰Sr/Ca et ²²⁸Th/²³²Th, par chromatographie d‘échange des ions à haute température

La détermination de ⁹⁰Sr/Ca et de ²²⁸Th/²³²Th dans l’ivoire d’éléphant peut causer une datation plus claire, comme le montre tableau 4.2.

La procédure de purification radiochimique permet l’enrichissement de tous les deux préparations pour la détection nucléaires de faible activité de ⁹⁰Sr et des isotopes de thorium ²²⁸Th, ²³⁰Th, ²³²Th. Le principe de base est l’application de la chromatographie d’échange ionique à hautes températures. Par la chromatographie en phase inversée, cette méthode permet premièrement de purifier ⁹⁰Sr de 5g à 6g de cendre d’ivoire et deuxièmement de purifier le thorium, contenant une partie de la solution d’élution. La fraction de ⁹⁰Sr est préparée pour la détection par compteur du gaz faible. À cette fin, elle est versée comme sulfate de strontium sur un filtre papier de 55 mm diamètre. Le thorium purifié est préparé comme couche fine, en utilisant la galvanoplastie pour la spectrométrie alpha, avec des dispositifs semi-conducteurs. Ces méthodes sont également définis en détail par Schmied (2012) pour le cas de ⁹⁰Sr, et par Brunnermeier (2012) pour le cas des isotopes de thorium.

3.4 Les méthodes de détection de radiation nucléaire

3.4.1 La détection de ⁹⁰Sr par compteur du gaz faible

Le ⁹⁰Sr (t_1/2 ¹ = (28,90 ± 0,03) ans (NNDC 2016)) est un émetteur béta à longue durée de vie, désintégrant à une demi-vie de ⁹⁰Y (t1/2 1= (64,053 ± 0,020) heures (NNDC 2016)) à l’isotope stable ⁹⁰Zr.

Pour détecter la radiation béta à haute intensité énergique de ⁹⁰Sr (extrémité d’énergie = (546,0 ± 1,4) keV Browne 1997) et de ⁹⁰Y (extrémité d’énergie = (2280,1 ± 1,6) keV Browne 1997), un dispositif à compter le débit de gaz, par exemple un compteur de bol de béta à faible niveau du type LB 770 par Berthold est recommandé.

A cette fin, les activités de ⁹⁰Y et de ⁹⁰Sr sont presque pareilles pendant la période de comptage suivante. Cela résulte dans une limite de détection le plus petit que possible, ayant une efficacité de comptage d’environ 66%, et un taux de comptage d’environ 0,5 cpm. A un temps de comptage de 10000 minutes, les critères de qualité sont réalisés comme le montre tableau 1 d’après Schupfner (2012).

¹ t_1/2: demi-temps d’après le ‘National Nuclear Data Center Brookhaven National Laboratory’, basé sur ENSDF et les ‘Nuclear Wallet Cards’ (NNDC 2016).

3.4.2 La détection de ²²⁸Th, de ²³⁰Th et de ²³²Th, par spectrométrie alpha avec des détecteurs de Si

Ces isotopes de thorium sont tous émetteurs alpha d’élément naturel thorium. Leur demi-vie varie entre (1,9116 ± 0,0016) (NNDC 2016) pour ²²⁸Th, (75400 ± 300) ans (NNDC 2016) pour ²³⁰Th, et (1,40± 0,01) ·1010 ans (NNDC 2016) pour ²³²Th. ²³⁰Th est un nuclide indiquant une contamination de thorium de l’échantillon d’ivoire. Une quantité de 0,01 à 0,05 Bq de ²²⁹Th, ayant une demi-vie de (7932 ± 28) ans (NNDC 2016), est ajoutée à la cendre pour contrôler la disparition du thorium pendant la purification radiochimique. Tous les radionucléides sont identifiés et quantifiés dans une seule période de comptage par spectrométrie alpha. Pour cela, on utilise des semi-conducteurs de Si et des détecteurs à haute résolution énergétique. Les valeurs de FWHM² varient d’environ 30 à 50 keV, dépendant de la qualité des échantillons. Les énergies alpha spécifiques d’isotopes de thorium augmentent comme suit : (4012,3 ±1,4) keV (Abasaleem 2014) pour ²³²Th, (4687,0 ±1,5) keV³ (Akovali 1996) pour ²³⁰Th, (4845,3 ±1,2) keV³ (Jain et. al 2009) pour ²²⁹Th, et (5423,15 ± 0,22) keV³ (Jain et. al 2009) pour 282Th. Y résulte une limite faible de détection avec une efficacité de comptage de 30 à 40%. Le taux de comptage d’environ 0,0001 à 0,01 cpm dépend du détecteur et de l’énergie. A un temps de comptage de 12000 minutes avec cette analyse, les critères de qualité sont réalisés comme le montre tableau 1 d’après Schupfner (2012).

3.5 Les critères de qualité de détermination du profil d’isotope de ¹⁴C/C et de ⁹⁰Sr/Ca et ²²⁸Th/²³²Th

Avec les méthodes d’analyse montrées aux chapitres 3.1 à 3.4, les critères de qualité sont réalisés comme montre le tableau 1 d’après Schupfner (2012, 2016).

Tableau 1 a: Les valeurs caractéristiques d’échantillons et les paramètres analytiques d’après Schupfner (2012, 2016).

² FWHM: Largeur à mi-hauteur (Full Width at Half Maximum)
³ Ici, vous trouvez seulement les énergies de transition alpha avec la probabilité de transition la plus haute

3.6 D’autres méthodes de détermination

Il y a certaines d’autres méthodes de détermination des profiles d’isotopes de ¹⁴C/C, de ⁹⁰Sr/Ca et de ²²⁸Th/²³²Th. Dans ce qui suit, il n’y a pas de méthode spécifique pour calculer la PMI⁴.
Il est néanmoins assumé que les paramètres de détermination sont similaires ou bien plus précises que les valeurs au tableau 1b.

Tableau 1b: Les valeurs caractéristiques des paramètres de détection, comparées aux données de référence d’après Schupfner (2012, 2016).

⁴ PMI: L’intervalle post mortem (Post Mortal Interval): La PMI est l’intervalle entre la mort d’animal et le point initial de la détection d’ivoire.

4. Le calcul de la PMI des données du profile isotopique ¹⁴C/C, de ⁹⁰Sr/Ca et de ²²⁸Th/²³²Th

Après avoir reçu les courbes de calibration, avec les activités spécifiques de ¹⁴C/C and ⁹⁰Sr/Ca et également le ratio d’activité de ²²⁸Th/²³²Th, la PMI peut être calculée sous certaines conditions. Les courbes de calibration sont montrées dans des études comme celle de Schupfner (2012, 2016) et basent sur les données de Brunnermeier et al. (2011, 2012) et celles de Brunnermeier (2012) et Schmied (2012). Toutes les études ont trouvé que les valeurs de ¹⁴C/C donnent une détermination de PMI sans ambiguïté, étant donné que les résultats ne varient pas. Dans ce qui suit, on démontre l’interprétation et le calcul de la PMI de la détermination de¹⁴C/C.

4.1 Le calcul du moment du décès T_D(¹⁴C/C)

Le ¹⁴C/C en unités de pMC⁶ se trouve dans une gamme de 97 pMC à 109 pMC. La valeur moyenne de la valeur de référence d’incertitude urel(¹⁴C/C) est à peu près de (5 ± 3)%, ce qui a été observé pendant l’analyse de 69 échantillons (Schupfner 2012). C’est une gamme de variation typique quant à la méthode de LSC faible, après l’absorption directe de ¹⁴CO2 (voir 3.1 et 3.2). Les données des études récentes de Schupfner 2012 and Auerhammer (2015) indiquent que la valeur moyenne de ¹⁴C/C des échantillons d’ivoire entre 2010 à 2015 est à (103 ± 6) pMC. Avant que la retombée d’armes nucléaires ait causé une augmentation de ¹⁴C/C (avant 1956), une valeur de (98 ± 2) pMC était représentative selon Hua and Barbetti (2004). Brunnermeier (2012) considère représentative la valeur de (97,8 ± 2,0) pMC. D’autres références comme Eisenbud (1987), le rapport de l’UNSCEAR en 1993 et Lieser (1980) présentent des valeurs de ¹⁴C/C similaires pour la période avant 1956.
De l’autre côté, leur déviation de la valeur moyenne est à ± 10%. Dans la gamme d’incertitude, il n’y a pas de différence importante entre bois and et ivoire avant 1956. Une étude récente (Schupfner (2016)) a démontré que presque 50% des échantillons d’une PMI < 5 ans étaient sous la limite représentative de bois et la limite d’ivoire avant 1954.

La courbe de calibration de ¹⁴C/C, montrant les moments de décès T_D contre ¹⁴C/C, a été mise à jour pour les années 1965 ≤ T_D ≤ 2015. La question si l’éléphant a vécu dans l’hémisphère sud ou nord ne cause aucune différence pour tout T_D <1964 et T_D > 1967.
T_D est défini comme T_D =: T_A-PMI

Ici
T_A: Date de l’analyse
PMI: L’intervalle post mortem
L’unité de pMC pour T_D(¹⁴C/C) s’obtient par l’équation 1 dans une intervalle de 1965 < T_D < 2015, déterminant ¹⁴C/C. Selon les données des courbes de calibration (voir Brunnermeier (2012), Schupfner (2016), Auerhammer (2015) et Hua and Barbetti (2004)), les polynomial de degré 4 ou 5 déterminent T_D avec l’intervalle 1954 < T_D < 2015:

The calibration curve of ¹⁴C/C which shows the dates of death T_D versus ¹⁴C/C has been actualised for 1965 ≤ T_D ≤ 2015. The question, whether the elephant lived at the south or at the north hemisphere do not cause a significant difference at all T_D < 1964 and T_D > 1967.
T_D is defined as T_D =: T_A - PMI

where
T_A : Date of analysis
PMI: Post mortal interval
The unit of pMC T_D(¹⁴C/C) is calculated by equation 1 within an interval of 1965 < T_D < 2015, determining ¹⁴C/C. According to the calibration curves based on data of Brunnermeier (2012), Schupfner (2016), Auerhammer (2015) and Hua and Barbetti (2004), the polynomials of degree 4 or 5 are suggested to determine T_D within an interval of 1954 < T_D < 2015:

T_D (¹⁴C/C) = a₅ · (¹⁴C/C)⁵ + a₄ · (¹⁴C/C)⁴ + a₃ · (¹⁴C/C)³ + a₂ · (¹⁴C/C)² + a₂ · (¹⁴C/C)² + a₁ · ¹⁴C/C + a₀

Eq. 1

Les coefficients des fonctions polynomial a0 à a5 sont donnés au tableau 2.

Tableau 2: Les coefficients des fonctions polynomial a0 à a5 déterminent T_D (¹⁴C/C) avec l’intervalle de T_D, entre 1954 et 2015.

⁶ pMC: Le pourcentage de carbone modern (Percentage Modern Carbon). L’unité d’activité spécifique de ¹⁴C/C. Voir la définition de Brunnermeier 2012

Selon des données de Hua and Barbetti (2004), la distinction entre l’hémisphère sud et nord est seulement nécessaire pour la période entre 1963 et 1965. En 1963, il y avait une valeur maximum de ¹⁴C/C de bois de 199 pMC dans l’hémisphère nord, pendant que dans l’hémisphère sud, on avait une valeur de 168 pMC en 1965 (voir Hua and Barbetti (2004)). Pour cette raison, on suggère seulement des différentes valeurs des coefficients a0 à a5 entre 1956 et 1963. Si l’origine est connue, il est conseillé d’aussi considérer l’hémisphère d’origine d’éléphant. Cependant, une distinction entre nord est sud n’est pas nécessaire après 1965.

4.2 Les conditions justifiant la détermination de ⁹⁰Sr/Ca et de ²²⁸Th/²³²Th

4.2.1 Suggestion de détermination de ⁹⁰Sr/Ca

Selon les données de plusieurs études, il est recommandé de ne pas seulement déterminer ¹⁴C/C, mais aussi ⁹⁰Sr/Ca dans l’ivoire, si l’activité spécifique est également ou inférieur à 109 pMC. Il est donc impossible de différencier définitivement entre un moment de décès avant 1958 ou après 2010. Si la valeur d’activité spécifique de ⁹⁰Sr/Ca est supérieure à la limite faible de détection (0,002 Bq ⁹⁰Sr/g Ca), le moment de décès était, à 95%, après 2010. Si ⁹⁰Sr/Ca est inférieure à 0,002 Bq ⁹⁰Sr/g Ca, le décès était, aussi à 95%, avant 1956.

4.2.2 Suggestion de détermination de ²²⁸Th/²³²Th

De même, il est conseillé de déterminer ²²⁸Th/²³²Th dans l’ivoire quand l’activité spécifique varie entre 109 pMC < ¹⁴C/C < 147 pMC. D’ailleurs, une datation précise est impossible et le moment de décès pourrait être après 1.2.1976. Dans ce cas, la valeur de ⁹⁰Sr/Ca ne donne pas de solution à cause des formes similaires de ⁹⁰Sr/Ca et ¹⁴C/C dans la courbe. Au contraire de ces courbes, la courbe de calibration de thorium de PMI (²²⁸Th/²³²Th) (Brunnermeier 2012, Singh 2015) est une fonction décroissante de 4 ans < PMI < 60 ans. Pour cette raison, on détermine ²²⁸Th/²³²Th.

4.3 Le calcul du moment de décès T_D(⁹⁰Sr/Ca)

La tendance de ⁹⁰Sr/Ca de T_D > 1965 se présente dans 2 courbes différentes. Les courbes des valeurs inférieures représentent 27% des données disponibles. À peu près 73% des résultats de ⁹⁰Sr/Ca avec T_D > 1965 correspondent aux courbes supérieures.

Tout ivoire analysé dans une étude récente provient des animaux de l’hémisphère nord. Le rendu-compte d’UNSECEAR de 1993 introduit l’évaluation de la densité des dispositifs, prenant en compte les radionucléides des explosions d’essais nucléaires atmosphériques dans les deux hémisphères. Il constate que la déposition de ⁹⁰Sr avait un facteur d’environ 4, soit supérieur dans l’hémisphère nord qu’au sud (Eisenbud 1987). Il se peut que ce fait explique les hautes valeurs. Le maximum de ⁹⁰Sr/Ca dans le tissu osseux (Eisenbud 1987) et dans l’ivoire (Schmied 2012) date de 1965. Cependant, leurs valeurs diffèrent d’un facteur de 25. Dans l’ivoire, il y a des valeurs de ⁹⁰Sr/Ca plus hautes qu’au tissu osseux humain. Avant 1960, il n’y avait pas de différence détectable entre le tissu osseux humain et l’ivoire. Toutefois, entre 1960 et 1982, le ratio de ⁹⁰Sr/Ca dans l’ivoire s’est réduit comparé au tissu osseux humain. Les valeurs montrent un abaissement de 25 à 13 dans la courbe de calibration d’ivoire. Se référant aux courbes de calibration de Schupfner (2012, 2016) et se basant sur les données de Schmied (2012), les fonctions logarithmiques suggèrent la détermination de T_D entre 1956 < T_D < 2015:

T_D(⁹⁰Sr/Ca) = a₀ · ln (⁹⁰Sr/Ca) + t₁

Eq. 2

Les coefficients se trouvent au tableau 3.

Tableau 3: Les coefficients de la fonction de calibration pour déterminer T_D (⁹⁰Sr/Ca) dans l’intervalle de 1956 < T_D < 2015.

Les valeurs de ⁹⁰Sr/Ca des échantillons analysés récemment sont supérieures à la limite de détection d’ivoire d’une PMI faible. Contraire au ¹⁴C/C, on peut tirer les conclusions suivantes:

Si ⁹⁰Sr/Ca est supérieur à LLD ≤ 0,002 Bq ⁹⁰Sr/g Ca dans l’ivoire d’éléphant, la PMI ne correspond pas à un moment de décès avant 1956.

Pour T_D > 1965, il y deux courbes de calibration de TD(⁹⁰Sr/Ca) représentatives. La courbe inférieure, calculée avec l’équation 2 (a0 = -7,661 et t1 = 1964,6) montre les valeurs de ⁹⁰Sr/Ca. La courbe supérieure, calculée aussi ave l’équation 2 (ca0 = -11,495 and t1 = 1973,2) est élevée d’un facteur 4 à 5.

L’interprétation des différences est la situation géographique de l’origine des échantillons. Il est probable que les échantillons d’une valeur petite de ⁹⁰Sr/Ca dérivent d’un éléphant de l’hémisphère sud, pendant que celles des valeurs hautes viennent de l’hémisphère nord. Néanmoins, l’analyse de ⁹⁰Sr/Ca de LLD faible d’environ 0,002 Bq ⁹⁰Sr/g Ca peut éviter une cécité de détermination d’âge de ¹⁴C/C jusqu’à 2045, si la tendance de la courbe verte (figure 2) continuait. Si ⁹⁰Sr/Ca est inférieur de LLD ≤ 0,002 Bq ⁹⁰Sr/g Ca et ¹⁴C/C est d’environ 100 pMC dans l’ivoire, la PMI peut correspondre à une TD avant 1956. Toutefois, on n’est pas capable de constater le moment de décès avant 1956. Par conséquent, il est possible que l’éléphant ait vécu dans l’hémisphère sud et a une valeur petite de ⁹⁰Sr/Ca (Schmied 2012). Afin de calculer le TD correctement, il faut déterminer ²²⁸Th/²³²Th.

4.4 Le calcul du moment de décès T_D(²²⁸Th/²³²Th)

Comme les isotopes de thorium sont des radionucléides naturelles, le blanc analytique doit être corrigé soigneusement. La section 4.4.1 donne des conseils comment le faire.

4.4.1 Le test de contamination thorium contamination par ²³⁰Th comme nucléide traceur

Basé sur les données de plusieurs études (Schupfner (2012, 2016)), on peut constater une relation linéaire entre la concentration d’activité⁷ d’ a (²³⁰Th) et a(²³²Th) relative au poids de la cendre. Les valeurs prévues de ²³²Th aexp(²³²Th) sont calculés de a(²³⁰Th) par l’équation suivante:

a_exp(²³²Th) = c · a(²³⁰Th)

Eq. 3

Ici, c est une constance avec c ± u(c) = (0,55 ± 0,34)

Il est assumé que aexp(²³²Th) = 0, si a(²³⁰Th) = 0. C’est une assomption car il est impossible d’éviter le blanc analytique. En plus, il ne peut par être exclu que l’échantillon contient du thorium. Avant de calculer le ratio de concentration d’activité probable de ²²⁸Th/²³²Th, on performe le test suivant:

• a) Si a(²³²Th) < 1.1·10-4 Bq ²³²Th/g aw et
• b) Si a(²³⁰Th) < 2.1·10-4 Bq ²³⁰Th/g aw et
• c) a_exp(²³²Th) est prévue d’être dans une gamme décrit par u(c) dans l’équation 3.

Dépendant des résultats de ce test de contamination, on tire les conclusions suivantes:

⁷ La concentration d’activité est calculé en Bq par poids de cendre d’échantillon

Pas de correction du blanc

S’il n’y a pas d’augmentation de ²³²Th, par exemple si les déclarations a), b) et c) sont vraies, le ratio d’activité de ²²⁸Th/²³²Th se calcule par l’équation 4a. Cela dérive de l’analyse de la dilution isotopique d’énergie de la spectrométrie alpha avec un détecteur de surface silicone (voir chapitre 3.4.2.)

La concentration d’activité de ²³²Th est donnée par :

a(²³²Th) = A_tr · Y_tr · N(²³²Th)/Y_²³²Th · N(tr) · m_a

Eq. 4a

Ici
tr: Le traceur des produits radioactifs, ici ²²⁹Th, ajouté à l’échantillon dissolu avant de commencer la purification radiochimique.
0.01 Bq < A_tr < 0.1 Bq: La quantité supplémentaire d’activité du traceur des produits radioactives.

Y_tr, Y_²³²Th: La probabilité d’émission de la transition alpha pour ²²⁹Th et ²³²Th respectivement.

Y_tr = 0.9840 (Bq·s) - 1;(Jain et al. 2009) Y_²³²Th = 1.0000 (Bq·s)-1 (Abasaleem 2014)
N(tr), N(²³²Th): Le chiffre du comptage de fond, corrigé dans la région d’intérêt de la pointe alpha de ²²⁹Th et ²³²Th:

N(x) = N ́(x) – N₀(x)

Ici

• N ́(x): Le chiffre total du comptage de la pointe alpha d’intérêt
• N₀(x): Le chiffre prévu du comptage de fond de la pointe alpha d’intérêt
• x: La pointe alpha d’intérêt pour ²²⁹Th et ²³²Th respectivement
• m_a: La masse d’échantillon de cendre analysée

Pareillement à ²³²Th, la concentration d’activité de ²²⁸Th est donnée par

a(²²⁸Th) = A_tr · Y_tr ·N(²²⁸Th)/Y_²²⁸Th · N(tr) · m_a

Eq. 4b

avec

Y_²²⁸Th = 0.9994 (Bq·s) - 1 (Singh 2015): La probabilité d’émission de la transition alpha pour ²²⁸Th
N(²²⁸Th) = N ́(²²⁸Th) – N₀(²²⁸Th): Le chiffre du comptage de fond corrigé pour la région d’intérêt de la pointe alpha de ²²⁸Th.

Comme montré ci-dessus, la contamination de ²³²Th est exclu. Le calcul du ratio de la concentration d’activité de ²²⁸Th/²³²Th est donc simplifié de la façon suivante:

²²⁸Th/²³²Th =: a(²²⁸Th)/a(²³²Th) = Y_tr · N(²²⁸Th) /Y_²²⁸Th · N(tr) · m_a / Y_tr · N(²³²Th)/Y_²³²Th · N(tr) · m_a

Eq. 5a

Simplifié, ça donne:

²²⁸Th/²³²Th = Y_²³²Th · N(²²⁸Th)/Y_²²⁸Th · N(²³²Th)

Eq. 5b

Cette équation résulte dans la valeur la plus probable, si:
a_LLD(²³²Th) < a(²³²Th) < a_mean(²³²Th) +1.69·SD(²³²Th)

Le ratio de ²²⁸Th/²³²Th, calculé par l’équation 5b a la tendance à avoir des valeurs légèrement trop élevées.

Si a_LLD(²³²Th) ≥ a(²³²Th), la magnitude de N(²³²Th) dans l’équation 5b doit être remplacer par le chiffre de comptage N_LLD(²³²Th), correspondant à la limite inférieure de la détection LLD.

N_LLD(²³²Th) = 3 · [(1 + t_L,s/t_L0) · N_0tL,s(²³²Th)]^1/2

Ici t_L,s, t_L0 sont les temps de comptage t_L (L est l’abréviation pour ‘life time’, temps de vie) de la spectrométrie alpha de l’échantillon, t_L0 est le temps de comptage de fond. Puis:

²²⁸Th/²³²Th ≥ Y_²³²Th · N(²²⁸Th)/Y_²²⁸Th · N_LLD(²³²Th)

Eq. 5c

Le ratio ²²⁸Th/²³²Th, calculé par l’équation 5c a la tendance à avoir des valeurs plutôt trop basses.

La correction du blanc

S’il y une augmentation signifiante de ²³²Th (d’après les critères a), b) ou c) ci dessus), le ratio d’activité de ²²⁸Th/²³²Th est calculé par l’équation suivante, prenant en compte une correction du blanc:

²²⁸Th/²³²Th = a(²²⁸Th) - a_blank(²²⁸Th)/a(²³²Th) - a_blank(²³²Th)

Eq. 6a

En analysant des peignes en ivoire faits avant 1945, le ratio du blanc analytique ablank(²²⁸Th) et ablank(²³²Th) est considéré (Schupfner 2012, Brunnermeier 2012) comme:

a_blank(²²⁸Th)/a_blank(²³²Th) = 1.19 ± 0.30

L’équation 6 a) peut alors être simplifié:

²²⁸Th/²³²Th = a(²²⁸Th) - 1.19 · a_blank(²³²Th)/a(²³²Th) - a_blank(²³²Th)

Eq. 6b

Le ratio de ²²⁸Th/²³²Th, calculé par eq. 6c a la tendance à avoir des valeurs plutôt trop basses.

4.4.2 Les équations pour calculer le moment de décès T_D(²²⁸Th/²³²Th)

Utilisant les courbes de calibration actualisées à la base des données de Brunnermeier 2012 et Schupfner 2016, la PMI est calculée par les équations 7a et 7b:

La valeur de la PMI au cas d’une PMI > 4 ans:

PMI = T_D - T₀ = c₁·ln(²²⁸Th/²³²Th – 1) + c₀

Eq. 7a

ici
c₁= - 8.771 ans
c₀ = 36.123.

To calculate the value of PMI in the case of PMI ≤ 4 years is calculated with:

PMI = T_D - T₀ = c₂·ln(²²⁸Th/²³²Th – 1)^χ

Eq. 7b

ici
c₂ = 5.866·10^-6 ans
χ = 3.828

L’incertitude de détermination d’âge, pour des valeurs d’une PMI moins que 50 ans, est de ± 7 ans. Si les ratios de ²²⁸Th/²³²Th sont 1, 2, ou moins, l’incertitude augmente. Dans ce cas, la PMI est > 50 ans.

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